Búsqueda · 16 momentos en 8 episodios
Silvana TapiaJuan Carlos GilFrancis VillatoroHéctor SocasBorja Tosarfuncional intercambio correlación dfttérmino intercambio teoría del funcional densidadhielo y términos ftDFTJuan Carlos Gilfigura 6DFT-FETENZankCarrParrinelloTIP 4P 2005Dinámica Molecular Avinicioteoría del funcional de la densidad DFTAIMDMonte CarloTPMDFETENOPSPEXfigura 1
DFT
Con
0:000:301:001:302:002:303:003:35
Juan Carlos Gil explica la importancia del funcional de intercambio y correlación en la teoría del funcional de la densidad (DFT), señalando que este es clave para diferenciar entre los distintos tipos de DFT.
…la gran pregunta: ¿este hielo L es real o no? Hay que fijarse; a eso hacen los autores, en las discrepancias entre el diagrama de fases que calculan y es la experimental, que son visibles en la figura. Dicen los autores que la fuente principal de error de Su método es la selección del funcional para el término que se llama de intercambio o correlación de la teoría del funcional de la densidad. Bueno, un montón de palabras, pero es la clave del DFT; de hecho, a menudo nos llamamos a las distintas DFTs por qué término de intercambio de correlación se utiliza. Y no existe hoy en día un buen término de FT para el hielo, para que desquiva todas las fases. Ellos han utilizado un funcional que se llama SCAN, pero al menos hay otros dos. Así que han cogido esos otros dos funcionales y han recalculado la envolvente convexa de la que hablábamos antes con esos dos funcionales a ver si salen cosas muy distintas, con…
Significado #1 · Palabras #1
Juan Carlos Gil explica las ventajas de la Dinámica Molecular Avinicio (AIMD) sobre los métodos tradicionales de simulación, destacando su fidelidad cuántica a pesar del alto coste computacional.
Habla: Juan Carlos GilPalabras #12dinámica molecular avinicio aimdfidelidad cuántica en materia condensadacoste computacional simulación monte carlo…40 años desde las primeras simulaciones de dinámica molecular, Carr y Parrinello dieron un salto enorme a esto de la simulación por ordenador al unir la dinámica molecular con la mecánica cuántica. Crearon lo que se llama Dinámica Molecular Avinicio, A-I. -M-D, donde las fuerzas ya no vienen de un potencial artificial que hay que parametrizar, sino de resolver cuánticamente las nubes de electrones del sistema en cada paso de la simulación En particular, el método este de Cariparrinello usa la teoría del funcional de la densidad DFT, que es uno de los culpables habituales en teoría cuántica Con AIMD podemos, por tanto, simular la materia condensada con fidelidad cuántica, si se quiere, pero con un coste computacional desorbitado Entre mil y cien mil veces más que una simulación equivalente por Monte Carlo o por dinámica molecular Yo empecé la tesis en 1987 y por supuesto en mi grupo conocimos rápidamente los trabajos de Carr y Parrinello Pero su técnica estaba total, absoluta y demencialmente fuera de nuestro alcance En mi tesis hice Monte Carlo de polielectrolitos e iones con unas 500…
Juan Carlos Gil describe un avance reciente en la simulación por ordenador de materia condensada, ocurrido en 2018.
Habla: Juan Carlos GilSignificado #9 · Palabras #5simulación materia condensada 2018red neuronal profunda imita dftcarr y parrinello simulación cuánticatpmd combina precisión cuántica velocidadaprendizaje activo refina método simulaciónred profunda calcula potencial partículadft feten optimiza configuraciones simulación…una simulación, si hubiese intentando hacer aquello por dinámica molecular a Vinicio me habría llevado mil o cien mil veces más, es decir, cada simulación décadas, decenas de años y entonces estaría todavía empezando mi tesis, en fin, sería muy práctico. Bueno, pues recientemente, y pasan ahora otros 40 años, en 2018 se ha producido una nueva revolución en esto de la simulación por ordenador de materia condensada. Zank, Carr, el mismo Carr de antes, el de Carr y Parrinello, y otros autores mostraron que podemos entrenar una red neuronal profunda para imitar la superficie de energía real cuántica dada por la DFT en lugar de tener que calcular la DFT completa en cada paso de la simulación. Vamos, yo me quedé de piedra, ultra ingenioso, así nace. La dinámica molecular con potencial profundo, TPMD, que combina las mejores cosas de ambos mundos: la precisión cuántica por una parte y la velocidad de la dinámica molecular clásica. Solo tienes que consultar la red profunda en cada paso de la simulación para que te dé el potencial en una partícula. Luego, en trabajos posteriores, refinaron el método con lo que llaman aprendizaje activo. El propio sistema durante la simulación, si se da cuenta, haciendo una serie de chequeos, que el potencial profundo que conoce empieza a no representar de forma óptima las configuraciones que le van saliendo en la simulación pues puede calcular esas configuraciones por un DFT chulo, FETEN, e incorporar esos nuevos valores al reentrenar la red e incorporarlo para seguir haciendo la simulación con un potencial refinado. Vale, os he hablado de agua por un poquito y también de simulación, pero todavía necesito introducir otra cosita antes de pasar al artículo, mezclando agua y simulación. ¿Qué modelos de agua se han utilizado para la simulación? Pues el primer modelo moderno…
Juan Carlos Gil explica las limitaciones de los modelos de agua existentes, señalando que no capturan fenómenos naturales como la autoionización debido a que asumen enlaces permanentes entre oxígeno e hidrógeno.
Habla: Juan Carlos GilSignificado #11 · Palabras #10enlaces oxígeno e hidrógeno permanentesautoionización del agua naturalintercambio de hidrógenos entre moléculasdinámica molecular con potencial profundocálculo dft del mapa de potencial…de interacción que dio lugar a toda una familia de variantes con cuatro centros, cuyo campeón absoluto es el TIP 4P 2005, publicado por Abascal y Vega en 2005 y que sigue siendo a día de hoy el estándar de oro para simular agua y hielo con modelos rígidos. Pero todos estos modelos tienen una limitación grave y es que obviamente los enlaces, cada oxígeno tiene sus dos hidrógenos apareados de por vida, son sus hidrógenos y esos enlaces no se rompen, no capturan los fenómenos que ocurren en el agua natural como la autoionización, el intercambio de hidrógenos entre moléculas. Por eso la técnica esta de dinámica molecular con potencial profundo, que ignora el hecho de que hay moléculas construidas, simplemente calcula el DFT, el mapa de potencial completo, pues ha tenido mucho éxito precisamente para una sustancia tan paradigmática como el agua. El trabajo fundacional de Sang de 2018 usó precisamente el agua como modelo y lo han refinado varias veces desde entonces, bueno, hasta llegar al potencial para el agua llamado DP-SCAN de 2023 que reproduce de forma muy muy fiel todas las propiedades del agua…
Juan Carlos Gil describe un ciclo iterativo utilizado para generar estructuras de hielo posibles, comenzando con un algoritmo evolutivo llamado OPSPEX.
Habla: Juan Carlos GilPalabras #13algoritmo evolutivo opspexestructuras de hielo posiblesfitness según energía calculadapotencial neuronal profundo más rápido…cristalinas que está descrito en la figura 1 del artículo y que es su principal aportación metodológica, y que os tengo que contar rápidamente: primero para que os fascinéis al menos una fracción de lo que lo he hecho yo y para que podáis entender. Lo que luego os cuento: Es un ciclo que en la figura va en el sentido de las agujas del reloj. Empieza arriba a la izquierda, en una caja que pone generación de estructuras, donde se usa un algoritmo evolutivo llamado OPSPEX para generar muchísimas estructuras de hielo posibles. Al principio del todo, completamente al azar, y luego, a lo largo de cuando se realimenta el ciclo, pues van combinando y mutando las mejores estructuras que se van encontrando, evaluando su aptitud, su fitness, que en este caso es cuán estables parecen según su energía calculada. En la primera iteración esto se calcula con un DFT completo, pero en iteraciones sucesivas ya se va utilizando el potencial neuronal profundo, lo cuento luego, pues que es muchísimo, muchísimo más rápido. El segundo paso a la derecha de este en la figura. Se llama evolución de estructuras. Estas estructuras crudas que ha generado la etapa anterior pasan por una dinámica molecular con este potencial profundo, de tal forma que las estructuras se relajan, los enlaces de hidrógeno se reorganizan, se escapan de…
Juan Carlos Gil explica cómo se determina si la red neuronal ha convergido, verificando si el potencial profundo describe adecuadamente las estructuras inusuales generadas por el proceso.
Habla: Juan Carlos GilSignificado #2 · Palabras #2potencial profundo describe estructuras inusualesred neuronal convergida y procesotécnica para elegir estructurasdft calcula potencial de estructuraerror potencial profundo dft-fetenestructuras complejas umbral energéticoentrenamiento potencial profundo red profundaaprendizaje activo estructuras mejorescálculo energía libre estructuras supervivientesdft refinamiento geometrías exactasdinámica molecular potencial porcentajesimulaciones energía libre estructuras…esta pregunta es no y el ciclo sigue. Pero si en algún momento el método encuentra que ya ha convergido, pues se saldría por la esquina inferior derecha del diagrama que os cuento luego. Si no, sigue en el sentido horario hacia el siguiente punto de decisión. ¿Ha convergido la red neuronal? Donde aquí lo que hacen es comprobar si el potencial profundo que tenemos en estos momentos están describiendo bien las estructuras rarunas que van saliendo con el proceso. Se eligen unas cuantas de ellas, hay una técnica para elegirlas y se calcula su DFT, su estructura y su potencial, bien con un DFT bien hecho. Si el error del potencial profundo respecto del DFT-FETEN supera los 3 milielectronvoltios por molécula, entonces se cogen esas estructuras complicadas y se alimentan a la última fase del ciclo, el entrenamiento del potencial profundo que os mencionaba antes. Se calcula un DFT superbueno y se alimenta con estas estructuras a la red profunda para mejorar el potencial profundo, valga la redundancia de tanto profundo; era lo que antes llamábamos aprendizaje activo. Tenemos entonces estructuras mejores, potencial refinado y seguimos con el ciclo hasta que, después de dar las vueltas que sean necesarias, Convergen los dos puntos de decisión que hay en el diagrama y cuando es así nos salimos en el bloque final, abajo a la derecha de la figura, que pone cálculo de la energía libre con las estructuras supervivientes a todas estas perrerías, pues se relajan por última vez con un DFT ahora muy, muy, muy fino para obtener las geometrías exactas, perfectas y se calcula su energía libre mediante nuevas simulaciones por dinámica molecular con potencial porcentaje. No sé si habéis, bueno, montón de palabras; a mí es una belleza que me sublime ya lo que hacen aquí, cosa que yo desconocía; yo me salí de esto hace ya algunas décadas y he flipado. Resultados exploran 131.481 estructuras, más de 130.000. La figura 3 es el mapa de energía-densidad, energía-densidad que os comentaba antes y han puesto todos los puntitos de todas las estructuras; cada puntito azul clarito es una estructura. La línea Cian…
Juan Carlos Gil explica que los investigadores calculan resultados con un potencial profundo, afirmando que su precisión es comparable a la de un cálculo DFT para cada punto del diagrama de fases.
Habla: Juan Carlos GilSignificado #3 · Palabras #3potencial específico y diagrama fases aguaintegración termodinámica para el aguadft estructuras a temperatura cerodiagrama de fases a temperaturas integradascálculo dft para diagrama de fasespotencial profundo y precisión experimentalfigura 6 comparativa experimental…de forma abierta, claro, y son dos millones de parámetros de la red neuronal entre pesos y sesgos, pues ahí hay dos millones de numeritos, también publican el código, con lo cual, pues fenomenal, ciencia abierta para seguir acercándonos a la realidad natural. Con ese potencial y utilizando integración termodinámica calculan el diagrama de fases del agua. Aquí hay una sutil cosa pero no me quiero meter porque ya me estáis empezando a mirar raro. La diferencia en el DFT da las estructuras a temperatura cero. Si quieres hacer un diagrama de fases a temperaturas pues tienes que integrar, tienes que ir enchufando la temperatura. Bueno, el caso es que calculan con su potencial profundo, con una precisión, dicen, equivalente, siempre con comillas, pero oye, es que si no sería imposible, pues a la quedaría una DFT de cada punto de ese diagrama de fases. Y lo comparan con el experimental, que está en la figura 6. Las líneas grises son el experimento y las rojas este trabajo. Y es en este diagrama de fases donde aparece el otro resultado fundamental de este trabajo: una región de estabilidad, encuentran en la línea. En la figura está coloreado de cian, una región de estabilidad que los autores llaman hielo L, que jolín, qué…
Juan Carlos Gil explica la importancia del funcional de intercambio y correlación en la teoría del funcional de la densidad (DFT), señalando que este es clave para diferenciar entre los distintos tipos de DFT.
Habla: Juan Carlos GilSignificado #1 · Palabras #1funcional intercambio correlación dfttérmino intercambio teoría del funcional densidadhielo y términos ft…la gran pregunta: ¿este hielo L es real o no? Hay que fijarse; a eso hacen los autores, en las discrepancias entre el diagrama de fases que calculan y es la experimental, que son visibles en la figura. Dicen los autores que la fuente principal de error de Su método es la selección del funcional para el término que se llama de intercambio o correlación de la teoría del funcional de la densidad. Bueno, un montón de palabras, pero es la clave del DFT; de hecho, a menudo nos llamamos a las distintas DFTs por qué término de intercambio de correlación se utiliza. Y no existe hoy en día un buen término de FT para el hielo, para que desquiva todas las fases. Ellos han utilizado un funcional que se llama SCAN, pero al menos hay otros dos. Así que han cogido esos otros dos funcionales y han recalculado la envolvente convexa de la que hablábamos antes con esos dos funcionales a ver si salen cosas muy distintas, con…
Juan Carlos Gil comenta sobre un nuevo método para estudiar el paisaje del hielo, destacando que este método, según los autores y su propia opinión, abre una nueva etapa en el estudio de dicho paisaje, siendo también aplicable a otros campos.
Habla: Juan Carlos GilSignificado #7 · Palabras #8método dft para paisaje del hieloestudio del paisaje del hielo gilaplicación del método a otros campos…que demuestra que el potencial profundo, hombre, describe la naturaleza de forma razonable. Ellos dicen siempre precisión cuántica. Bueno, el término podría ser discutible, pero realmente es una forma de calcular estas estructuras y sus energías muy próxima. A un DFT completo. Obviamente nadie ha podido hacer esto en toda la profundidad de presiones y temperaturas porque no había forma de hacerlo rápido. Por lo tanto, este método, en palabras de los autores y en mi opinión, abre una nueva etapa en el estudio del paisaje del hielo. Pero no solo del hielo, el método es perfectamente aplicable a otras sustancias que tengan redes flexibles y direccionales como el carbono o el silicio, en fin, buenos candidatos. U otras sustancias que tengan enlaces de hidrógeno, metanol, amoníaco, urea, y os recuerdo que muchos materiales planetarios están formados…